Consultar: Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química

Título [PT]: Estudo da influência do método de preparação na formação de sítio ativo em catalisadores para a reforma de metanol
Autor(es): Ana Cláudia Mendes de Seixas
Palavras-chave [PT]:

Catalisadores. Preparação. Catalisadores. Formação de sítio ativo. Metanol. Desenvolvimento de processos. Brasil.

Resumo: Neste trabalho procurou-se avaliar a influência do método de preparação de catalisadores Cu/Zn na geração da interação cobre-zinco, bem como a eficiência dessa interação na reação de reforma de metanol. Os catalisadores foram preparados em dois grupos Cu/ZnO e CuIZnOIAI2O3. Para efeito de comparação foram preparados catalisadores a partir de soluções 1 M de Cu(N03)2.3H20, Zn(N03)2.6H20 e Na2CO3, como agente precipitante, através dos métodos de impregnação e precipitação com dois teores diferentes de cobre para cada tipo de catalisador. Com o objetivo de verificar as possíveis alterações no comportamento catalítico foi preparada uma mistura mecânica CuOfZnO de óxidos puros comerciais. As amostras preparadas foram caracterizadas por: Análise elementar por absorção atômica, área superficial específica (BET), difração de raios-X (DRX), espectroscopia de reflectância difusa (DRS) e redução à temperatura programada (TPR). As análises de TPR indicaram a presença da interação em todos os catalisadores independente do método de preparação. Nas análises de houve aumento no teor de zinco reduzido mostrando que a interação com o cobre leva a uma maior redução do ZnO. Os espectros de DRS mostraram uma banda entre 287 e 291 nm para os catalisadores impregnados ternários que não está relacionada nem ao CuO, nem ao ZnO, mostrando que nestes catalisadores há formação solução sólida de Cu+2 em ZnO necessária a criação do sítio ativo. A importância da interação como responsável pela geração do sítio ativo foi comprovada pelo teste catalítico realizado. Foi utilizada a reação de reforma do metanol. Verificou-se que, independente do método de preparação ou da presença de alumina, os catalisadores com menor teor de cobre são mais ativos. Os catalisadores ternários preparados pelo método de impregnação são os que mais convertem o metanol, mostrando a importância da interação cobre-zinco na conversão, pois nesses catalisadores ocorre maior dispersão do cobre sobre a superfície do óxido de zinco promovendo maior exposição dos sítios onde ocorre a interação. Abstract: In this work it was tried to evaluate the influence of the preparation method of Cu/Zn catalysts, on the generation of the Cu-Zn interaction as well as the efficiency of this interaction in the methanol reforming reaction. The catalysts were prepared in two groups: Cu/ZnO/Al2O3 and Cu/ZnO. For comparison, catalysts were prepared from 1M solutions of Cu(NO3)2.3H2O, Zn(NO3)2.6H2O and Na2CO3, as precipitation agent, through the impregnation and precipitation methods with two different contents of copper for each catalyst type. A mechanical mixture CuO/ZnO was prepared from commercial pure oxides, appraising the alterations in the catalytic behaviour the preparation without intimate mixture. The samples were characterized by: Elementary analysis by atomic absorption, specific surface area (BET), X-ray diffaction, diffuse reflectance espectroscopy (DRS) and temperature programmed reduction (TPR). The TPR and DRS results indicated the presence of the interaction in all the catalysts. The spectra of DRS showed a band between 287 and 291nm that is not related to CuO, nor to ZnO. In the analysis of TPR there was an increase in the content of reduced zinc showing that the interaction with copper leads to a larger reduction of ZnO. The importance of the interaction as responsible for the generation of the active site was checked by the accomplished catalytic test. The methanol reforming reaction was used. It was verificaed that, independent of the preparation method or of the alumina presence, the catalysts with smaller copper content are more active. The ternary catalysts prepared by the impregnation method are the ones which convert more methanol, showing the importance of the interaction Cu-Zn in the conversion, because in these catalysts larger dispersion of the copper on the surface of the zinc oxide occurs, promoting larger exhibition of the interaction .

Idioma: Português Data de Publicação: 1998 Local de Publicação: Maringá, PR Orientador: Prof.ª Dr.ª Nádia Regina Camargo Fernandes-Machado Instituição: Universidade Estadual de Maringá. Centro de Tecnologia . Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química Nível: Dissertação (mestrado em Engenharia Química)/ UEM: Departamento de Engenharia Química

Responsavel: beth
Categoria: Aplicação
Formato: Documento PDF
Arquivo: AnaCMS.pdf
Tamanho: 5276 Kb (5402265 bytes)
Criado: 01-08-2013 17:39
Atualizado: 01-08-2013 17:43
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