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Título [PT]: Reatividade em meio básico de alumina fora da rede em zeólitas ultra-estáveis
Título [EN]: Basic médium reactivity of non-framework alumina in ultra-stable zeolites.
Autor(es): Valmir Calsavara
Palavras-chave [PT]:

Zeólitas. Energia de ativação. Zeólitas sintéticas. Tratamento hidrotérmico. Estudo e avaliação. Desaluminização. Processo de reinserção de alumínio. Desaluminização de zeólitas e fenômenos de cristalização. Estudo comparativo. Brasil.

Resumo: Este trabalho relata estudos sobre a reinserção de alumínio não-estrutural por meio do tratamento alcalino de zeólitas Y ultra-estabilizadas. Para tanto, foram preparadas duas zeólitas de partida oriundas de uma NaY, por meio de troca com amônio e tratamento hidrotérmico a temperaturas diferentes, 823 e 923 K, gerando zeólitas com SAR (razão sílica/alumina) estrutural de 8,4 e 12,1, respectivamente. Estas zeólitas foram tratadas com solução de NaOH, variando-se o tempo e a temperatura de tratamento. A fase sólida foi separada por filtração e seca, sendo caracterizada por diversas técnicas. A análise dos filtrados por espectroscopia de absorção atômica mostrou a rápida solubilização das espécies alumínicas não-estruturais e seu subseqüente retorno à fase sólida, numa taxa que aumenta conforme crescem a temperatura e o grau de desaluminização da zeólita de partida. A reinserção desse alumínio na estrutura cristalina foi confirmada pela redução da SAR estrutural determinada por infravermelho e por RNN de 29Si. A redução de mesoporosidade, determinada por adsorção de nitrogênio, aponta para uma reinserção nos defeitos estruturais. Nos tempos mais longos, o aumento da solubilização de silício sugere a possibilidade da inserção por substituição isomórfica. O ajuste dos dados a um modelo básico de cristalização de zeólitas permitiu uma estimativa da energia de ativação para o processo de reinserção. A comparação dos resultados indicou uma maior facilidade de ocorrência do processo de reinserção em relação a esses outros fenômenos. Abstract: This work reports studies upon the reinsertion of non-framework aluminium in ultra-stable Y zeolites by means of alkaline treatment. Two starting zeolites were prepared by ammonium-exchange of a NaY, with subsequent hydrothermal treatment at different temperatures, 823 and 923 K, generating zeolites with structural silica-to-alumina ratios (SAR) respectively equal to 8.4 and 12.1. These zeolites were treated with NaOH solution at various temperatures and contact times. The solid phase was separated by filtration and dried, being characterized by several techniques. Filtrate analysis by atomic absorption spectroscopy showed the fast solubilization of the non-framework aluminium species and their subsequent transference to the solid phase, at a rate that increases with both increasing temperature and dealumination degree of the tarting zeolite.The reduction in the structural SAR determined by 29Si RMN and FTIR confirmed the reinsertion of this aluminium in the crystalline structure. The mesoporosity reduction as seen by nitrogen adsorption points to a reinsertion in the structural defects. However, the increasing silicon solubilization after longer times of treatment raises the possibility of isomorphic substitution. The data fitting to a basic zeolite crystallization model made it possible to estimate the activation energy for the reinsertion process. The comparison of the results to the crystallization and dealumination phenomena indicated that the reinsertion is a more easily-occuring process than those ones.

Idioma: Português Data de Publicação: 1995 Local de Publicação: Maringá, PR Orientador: Prof. Dr. Eduardo Falabella Sousa-Aguiar Co-Orientador: Prof.ª Dr.ª Nádia Regina Camargo Fernandes-Machado Instituição: Universidade Estadual de Maringá. Departamento de Engenharia Química. Nível: Dissertação (mestrado em Engenharia Química)/ UEM: Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química.

Responsavel: beth
Categoria: Aplicação
Formato: Documento PDF
Arquivo: ValmirC.pdf
Tamanho: 8069 Kb (8262718 bytes)
Criado: 07-08-2013 17:24
Atualizado: 07-08-2013 17:50
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