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Consultar: Programa de Ps-Graduao em Engenharia Qumica

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Ttulo [PT]: Efeitos dos mtodos de preparao de catalisadores Cu/Nb2O5/Al2O3 : caracterizao e reatividade cataltica na produo de H2 a partir de etanol
Ttulo [EN]: Effects of preparation methods of cu/nb2o5/al2o3 catalysts: characterization and catalytic reactivity in the h2 production from ethanol
Autor(es): Ivan Jefferson Marochio
Palavras-chave [PT]:

Catalisadores metlicos de Cu. Mtodos de preparao. Espectrofometria. Catalisadores. Brasil.
Resumo:
Resumo: Neste trabalho procurou-se avaliar a influncia do mtodo de preparao de catalisadores Cu/Nb205/Al203 na gerao da interao cobre-suporte, bem como a eficincia dessa interao na reao de reforma a vapor do etanol. Os catalisadores foram preparados por trs mtodos: impregnao mida, troca inica e precipitao. Para cada mtodo foram utilizados os suportes Nb205, Nb205/Al2O3 e Al2O3. As amostras preparadas foram caracterizadas por anlise elementar de absoro atmica, rea superficial total especfica (BET), espectroscopia de reflectncia difusa (DRS), reduo temperatura programada (TPR) e rea metlica de cobre por decomposio de N20. As anlises de TPR indicaram a presena da interao em todos os catalisadores. Apresentou diferentes porcentagens de reduo e perfis, independente do mtodo de preparao e do suporte utilizado. Por DRS, verificou-se que o mtodo de preparao e a influncia do suporte geram fases diferenciadas, bem como suas quantidades. Os mximos de absoro em torno de 360 nm nos catalisadores que contm alumina evidenciam a presena de grupos (Cu - O - Cu)n. Para os catalisadores binrios com Nb205 e ternrios, a banda mxima em tomo de 444 nm, mostra forte interao Cu-Nb e as bandas acima de 800 nm sugerem a presena de espcies octadricas altamente distorcidas Nb06 com ligaes Nb=O responsveis pelos stios cidos de Lewis bem como Nb07 e Nb08 com ligaes Nb - O levemente distorcidas responsveis pelos stios cidos de Brnsted. As anlises de rea metlica evidenciaram o efeito SMSI nos catalisadores Cu/Nb205 independente do mtodo de preparao. A importncia da interao como responsvel pela gerao do stio ativo foi comprovada pelo teste cataltico realizado. Foi utilizada a reao de reforma a vapor do etanol e verificou-se que, independente do mtodo de preparao ou da presena de alumina, os catalisadores com menor teor de cobre so mais ativos. Os catalisadores preparados pelo mtodo de troca inica so os que mais convertem o etanol em relao aos diferentes suportes, principalmente aqueles que contm Nb205 mostrando a importncia da interao cobre-nibio na converso, pois nesses catalisadores ocorre maior disperso do cobre sobre a superfcie do suporte promovendo maior exposio dos stios onde ocorre a interao e a converso. Maior seletividade e rendimento foram encontrados nos catalisadores Cu/Nb205 preparados por impregnao.

Abstract: In this work it was tried to evaluate the influence of the preparation method of Cu/Nb2O5/Al2O3 catalysts on the generation of the copper-support interaction as well as the efficiency of that interaction in the ethanol steam reforming reaction. The catalysts were prepared by three methods: recipient wet impregnation, ion exchange and precipitation. For each method the supports Nb2O5, Nb2O5/Al2O3 and Al2O3 were used. The prepared samples were characterized by elementary analysis of atomic absorption, specific total superficial area (BET), diffuse reflectance spectroscopy (DRS), temperature programmed reduction (TPR) and metallic area of copper by N2O decomposition. The TPR analysis indicated the presence of the interaction in all the catalysts. They presented different reduction percentages and profiles, independent of the preparation method and support. By DRS, it was verified that the preparation method and the influence of the support generate differentiated phases, as well as their amounts. The absorption maxima around 360 nm in the catalysts that contain alumina evidence the presence of (Cu-O-Cu)n clusters. For the binary catalysts with Nb2O5 and ternary, the maximum band around 444 nm, shows strong Cu-Nb interaction and the bands above 800 nm suggest the presence of highly distorted NbO6 octahedra with Nb=O bonds responsible for the Lewis acid sites as well as slightly distorted NbO7 and NbO8 octahedra with Nb = O bonds responsible for the Brnsted acid sites. The analyses of metallic area evidenced SMSI effect in the Cu/Nb2O5 catalysts independent of the preparation method. The importance of the interaction as responsible for the generation of the active sites was checked by the catalytic test. The reaction used was the ethanol steam reforming and it was verified that independent of the preparation method or the alumina presence, the catalysts with smaller copper amount are more actives. The catalysts prepared by the ion exchange method are the ones that more convert the ethanol in relation to the different supports, mainly those that contain Nb2O5 showing the importance of the copper-niobia interaction in the conversion, because in those catalysts a larger dispersion of the copper on the surface of the support occurs, promoting larger exposition of the sites where the interaction and conversion take place. The largest selectivity and yield were found in the Cu/Nb2O5 catalysts prepared by wet impregnation.
Cdigo: vtls000085828
Informaes adicionais:
Idioma: Portugus
Data de Publicao: 1999
Local de Publicao: Maring, PR
Orientador: Prof. Dr. Ndia Regina Camargo Fernandes-Machado
Instituio: Universidade Estadual de Maring. Departamento de Engenharia Qumica
Nvel: Dissertao (mestrado em Engenharia Qumica)/
UEM: Programa de Ps-Graduao em Engenharia Qumica

Responsavel: beth
Categoria: Aplicao
Formato: Documento PDF
Arquivo: IvanJM.pdf
Tamanho: 923 Kb (945384 bytes)
Criado: 02-08-2013 17:12
Atualizado: 02-08-2013 17:18
Visitas: 717
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