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Consultar: Programa de Ps-Graduao em Engenharia Qumica

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Ttulo [PT]: Reduo fotocataltica de Hg(II) a Hg0 em diferentes sistemas reacionais
Ttulo [EN]: Photocatalitic Reduction of Hg(II) to Hg0 by two reactions systems
Autor(es): Ana Letcia Silva Coelho
Palavras-chave [PT]:

Mercrio. Catalisador. Efluentes industriais. Preservao ambiental. Fotocatlise heterognea. Dixido de titnio. xido de Zinco. Dopagem. Brasil.
Palavras-chave [EN]:
Heterogeneous photocatalysis. Mercury. Zinc oxide. Titanium dioxide. Iron doping. Brazil.
rea de concentrao: Desenvolvimento de Processos
Titulao: Mestre em Engenharia Qumica
Banca:
Onlia Aparecida Andreo dos Santos [Orientador] - UEM
Luiz Mrio de Matos Jorge - UEM
Giane Gonalves Lenzi - UEM
Valmir Calsavara - UEM
Resumo:
Resumo: Metais pesados so geralmente no degradveis e apresentam tempos de meia vida longos, elevando, assim, sua concentrao em cadeias alimentares a nveis txicos. O mercrio em uma concentrao acima de 0,005 ppm considerado txico, e est incluso na lista de poluentes prioritrios da US EPA, com exposio mxima de 200 ppb. O dixido de titnio (TiO2) e o xido de zinco (ZnO), so semicondutores bastante aplicados na fotocatlise, uma vez que ambos apresentam elevada fotoatividade, baixo custo, boa estabilidade trmica e qumica. Contudo, esses semicondutores apresentam como limitao longo band gap (EZnO = 3,37 eV; Eanatase = 3,20 eV ), o que requer comprimento de onda abaixo de 400 nm para excitao dos mesmos. Assim, essencial promover a atividade destes semicondutores para regio de luz visvel reduzindo a recombinao do par eltron/lacuna fotogerado. Para tal fim, possvel modificar a superfcie do ZnO e do TiO2 por meio da dopagem com metais de transio. O Fe3+ pode ser considerado o dopante mais apropriado para ZnO e TiO2, devido ao raio inico do Fe3+ (0,64 ) ser similar ao do Ti4+(0,68 ) e do Zn2+(0,83 ). Desta forma, foram preparados pelo mtodo da impregnao com excesso de solvente catalisadores base de TiO2 e ZnO dopados com diferentes cargas metlicas de ferro (5, 8, 10 e 15% em massa), para uso na reduo fotocataltica do Hg(II) a Hg(0) em reator solar e batelada, em quatro diferentes condies (Ci) reacionais: (C1) soluo aquosa de HgCl2 120 ppm; (C2) soluo aquosa de HgCl2 120 ppm e cido frmico na concentrao de 10 mM; (C3) soluo aquosa de HgCl2 120 ppm, com oxignio, disperso no meio reacional; (C4) soluo aquosa de HgCl2 120 ppm, cido frmico na concentrao de 10 mM e oxignio, disperso no meio reacional. Os catalisadores preparados e os xidos comerciais (ZnO e TiO2) foram caracterizados por medidas de adsoro-dessoro de N2 (determinao da rea superficial especfica, isotermas de adsoro, volume especfico e raio mdio de poros), difrao de raios x (DRX), determinao do ponto de carga zero (PCZ), microscopia eletrnica de varredura e espectroscopia de energia dispersiva (MEV/EDX), termogravimetria (TGA), calorimetria exploratria diferencial (DSC), espectroscopia no infravermelho por transformada de Fourier (FT-IR), espectroscopia fotoacstica e espectroscopia Mossbauer. Os resultados mostraram que o ZnO comercial reduziu totalmente o Hg (II) em todas as condies e sistemas reacionais estudados. Contudo, a adio de ferro no ZnO (ZnO/Fe) diminuiu a eficincia de reduo do poluente em reator batelada, no demonstrando capacidade de reduo do Hg(II) na presena de luz solar. O TiO2 comercial e aqueles contendo 5, 10 e 15 % de ferro no se mostraram eficientes na reduo do Hg em nenhuma condio experimental e sistema reacional estudados. A insero de 8% , em massa, de ferro na matriz TiO2 levou a bom desempenho nas condies reacionais dois e quatro, em reator batelada, embora pouca tenha sido a eficincia sob luz solar.

Abstract: Heavy metals are usually non-degradable, exhibiting long half-life, raising thus its concentration in food chains to toxic levels.. The mercury in concentration above 0,005 ppm is considered toxic, therefore is included in the list of priority pollutants the US EPA, with maximum exposure of 200 ppb. The titanium dioxide and zinc oxide are semiconductors fairly applied in photocatalysis reactions, because its chemical and thermal stability, high photoactivity, low cost and non-toxicity. However these materials are semiconductors with high energy band gap (EZnO = 3,37 eV; Eanatase = 3,20 eV ), this requires wavelength below 400 nm for excitation thereof. Thus, it is essential to promote the activity of semiconductors for visible light region . In order to reduce recombination of electron/hole pairs, it is possible to modify the surface of ZnO and TiO2 by doping with transition metals. Iron has been considered an appropriate candidate to doping, owing to the radius of Fe3+ (0.64 ) being similar to that of Ti4+ (0.68 ) and Zn2+ (0,83 ). Thus, doped with different iron concentration (5%, 8%, 10% e 15% wt) TiO2 and ZnO photocatalyst were synthesized by the impregnation method. The photocatalytic reduction of Hg2+ to Hg0 was performed in batch stirred tank reactor (BSTR) and solar reactor, under four different conditions reactions (Ci): (C1) aqueous HgCl2 120 ppm; (C2) aqueous HgCl2 120 ppm and formic acid at a concentration of 10 mM; (C3) aqueous HgCl2 120 ppm oxygen, dispersed in the reaction medium; (C4) aqueous HgCl2 120 ppm formic acid at a concentration of 10 mM and oxygen and dispersed in the reaction medium. Characterization of doped and bare materials was performed by TGA / DSC, BET area, pore diameter and pore volume, PZC, EDX, SEM, DRX, FT-IR, spectroscopy photoacoustic and spectroscopy Mossbauer. The photocatalytic reduction of Hg2+ to Hg0 was performed in batch stirred tank reactor (BSTR), in the presence of catalysts, under four different conditions reactions. The results showed that the bare ZnO completely reduce Hg (II) in all investigated conditions and reaction systems. However, the addition of iron in the ZnO (ZnO / Fe) decreased pollutant reduction efficiency in batch reactor, showing no reduction ability of Hg (II) in the presence of sunlight. The data show that addition of iron modify the electronic structure of TiO2 by the incorporation of Fe3+ in matrix of semiconductor, although only 8 wt% showed improving the photo-activity in reduction, with a total Hg2+ removal ratio for Hg0 in BSTR, no reduction ability of Hg (II) was observed in the presence of sunlight. The bare commercial TiO2 and those containing 5, 10 and 15 (wt%) of iron were not efficient in the reduction of Hg at any experimental condition and reaction system studied.
Data da defesa: 22/02/2016
Cdigo: vtls000222605
Informaes adicionais:
Idioma: Portugus
Data de Publicao: 2016
Local de Publicao: Maring, PR
Orientador: Prof. Dr. Onlia Aparecida Andreo dos Santos
Co-Orientador: Prof. Dr. Luiz Mrio de Matos Jorge
Instituio: Universidade Estadual de Maring. Centro de Tecnologia. Programa de Ps-Graduao em Engenharia Qumica
Nvel: Dissertao (mestrado em Engenharia Qumica)
UEM: Departamento de Engenharia Qumica

Responsavel: elaine
Categoria: Aplicao
Formato: Documento PDF
Arquivo: Ana Leticia _ dissertao_FINAL.pdf
Tamanho: 4321 Kb (4425185 bytes)
Criado: 27-06-2016 15:41
Atualizado: 27-06-2016 15:49
Visitas: 407
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