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Título [PT]: Avaliação da dinâmica de portadores de carga em cerâmica multiferróicas por meio de espectroscopia dialétrica
Autor(es): Luiz Gustavo Davanse da Silveira
Palavras-chave [PT]:
Materiais multiferroicos. Mgnetoelétricos. Espectroscopia dialétrica. Cerâmicas multiferroicas. Polarons. Brasil. |
Titulação: Doutor em Física
Banca:
Ivair Aparecido dos Santos [Orientador] - UEM
Vanderlei Fernandes Freitas - Unicentro
José Antônio Eiras - UFSCAR
Antonio Medina Neto - UEM
Nelson Guilherme Castelli Astrath - UEM |
Resumo:
Resumo: Neste trabalho, caracterizações dielétricas em função da frequência e da temperatura foram conduzidas em amostras cerâmicas de TbMnO3 processadas em duas atmosferas distintas oxigênio e argônio. A constante dielétrica de ambas as amostras apresentou três anomalias no intervalo de temperatura entre 12 e 300 K. Duas dessas anomalias, observáveis acima de 100 K, foram atribuídas à dinâmica de portadores de carga em contornos e interiores dos grãos. Nos contornos, essa dinâmica resulta no efeito Maxwell-Wagner, isto é, no acúmulo de cargas nas interfaces. Já nos interiores de grãos, uma relaxação surge devido ao transporte de cargas por meio de saltos. Esse mecanismo se demonstrou altamente dependente das propriedades estruturais do material. Na amostra processada em atmosfera de oxigênio, a presença de vacâncias de manganês e a menor célula unitária resultam em caminhos de percolação, possibilitando que os portadores de carga movam-se com alcance longo. Na amostra processada em atmosfera de argônio, por sua vez, os portadores demonstraram ter menor mobilidade. Nesta amostra ainda ficou evidente que os portadores se movem por sítios não equivalentes, ou seja, que as probabilidades de saltos são diferentes ao considerar-se pares de sítios distintos. A ocorrência de sítios não equivalentes foi atribuída a fatores intrínsecos ao material, como o ordenamento dos orbitais, diferenças na natureza e distribuição de ligações químicas, e à interação de Hund. Abaixo de 100 K, uma relaxação de natureza dipolar é observada. Essa anomalia obedece ao modelo de Cole-Cole, e seu tempo de relaxação é afetado pelas transições magnéticas. Além disso, observou-se que a condutividade elétrica dc se torna praticamente independente da temperatura no mesmo intervalo no qual essa relaxação é observada. O tunelamento de polarons foi apontado como causa desses comportamentos. O espectro de fotoelétrons dos níveis internos do oxigênio demostrou que, de fato, a estrutura cristalina tem influência sobre a estrutura eletrônica do TbMnO3. Isto confirma a conclusão de que as diferenças estruturais seriam responsáveis pelas diferenças observadas nas propriedades dielétricas.
Abstract: In this work, temperature-dependent and frequency-dependent dielectric investigations have been performed in TbMnO3 ceramics processed in either oxygen or argon atmospheres The dieletric constant of both samples exhibited three anomalies in the temperature range between 12 and 300 K. Two anomalies occurred above 100 K and were atributed to the Maxwell-Wagner effect in grain boundaries and to hopping polarization in grain cores. Also, a strong correlation between dielectric properties and crystalline structure was observed. In the sample processed in oxygen atmosphere, the presence of manganese vacancies and the smaller unit cell allow the long range motion of charge carriers. In the sample processed in argon atmosphere, on the other hand, charge carriers have only short range motion. Also, in this sample the existance of inequivalent hopping probabilities was observed, which are a result of intrinsic factors like orbital ordering, bondig anisotropies, and Hund interaction Bellow 100 K a dielectric relaxation was observed. This relaxation follows the empirical Cole-Cole model and was attributed to small polaron tunnelling. X-ray photoelectrons spectroscopy was also conducted. The results showed that indeed the structural differences resulted in diferences between the electronic structure of the samples. |
Data da defesa: 20/02/2015
Código: vtls000220889
Informações adicionais:
Idioma: Português
Data de Publicação: 2015
Local de Publicação: Maringá, PR
Orientador: Prof. Dr. Ivair Aparecido dos Santos
Instituição: Universidade Estadual de Maringá . Programa de Pós-Graduação em Física
Nível: Tese (doutorado em Física) |
Responsavel: ademir
Categoria: Aplicação
Formato: Documento PDF
Arquivo: luiz_gustavo_davanse_da_silveira_2015.pdf
Tamanho: 9674 Kb (9905851 bytes)
Criado: 19-05-2016 10:38
Atualizado: 19-05-2016 11:01
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